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这段时间，富兰克林对其他很多科学现象也很感兴趣。比如，他与科尔登通信，探讨了对彗星、血液循环、排汗、惯性和地球自转等问题的看法。但是，1743年的一场客厅魔术秀引发了富兰克林对一项研究的浓厚兴趣，这一研究奠定了富兰克林在自然科学领域的巅峰地位。
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历史性的突破：电
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1743年夏，富兰克林造访波士顿时，一天晚上他偶然观赏了一场电学实验表演。表演者是阿奇博尔德·斯宾塞博士，一个来自英国的流浪艺人，以科学展示为生（在其自传中，富兰克林记错了年份和名字，误以为是1746年和斯宾斯博士）。斯宾塞几乎将科学展示变成了娱乐秀。他描述了牛顿关于光的理论，还演示了一台测量血液流动的机器。富兰克林对两者都十分感兴趣。但更关键的是，斯宾塞表演了一些关于电的小魔术，比如把一个小男孩用丝带吊在天花板上，用一根玻璃管摩擦丝绸产生静电，然后再从男孩的脚那儿引出电火花。“这个内容对我来说非常新鲜，”富兰克林在自传中回忆道，“令我又惊又喜。”
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早在17世纪，伽利略和牛顿就已经揭去了蒙在重力脸上的面纱。但是人们对宇宙中的另一个神秘力量——电，却仍然知之甚少，和祖先几乎没有什么区别。当时有很多人，如斯宾塞博士，借助电表演魔术。法国国王路易十五的宫廷科学家阿贝·诺列特，就曾经把180名士兵和700名僧侣绑在一起，然后给他们通上静电让他们同时跳起，为法国国王表演取乐。但富兰克林却是第一个把电从小把戏变成了一门科学的人。完成这一任务需要的不是数学家和理论家，而是一个聪明、勤奋，有兴趣进行具体的实验操作，还有机械天赋、有时间发明很多精妙装置的人。
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富兰克林从波士顿回到费城几个月后，斯宾塞博士也来到了费城。富兰克林作为他的经纪人，为他的讲座刊登广告，并在自己的店里面售票。1747年年初，富兰克林在伦敦的代理人彼得·克林逊给富兰克林的图书馆寄来了一个可以产生静电的长玻璃管，以及一些电学著作和书籍。在写给克林逊的致谢信中，富兰克林兴奋地描述了那个装置给他带来的乐趣：“我以前对任何研究，从没有像现在这样全神贯注过。”富兰克林还向当地的玻璃商和银匠订做了更多类似的装置，并招募了一些共读社社友一起做实验。
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富兰克林最初的实验是收集电流，并对它的性质进行研究。富兰克林首先让朋友们通过摩擦玻璃管在自己的身上产生静电，然后互相触碰，看看是否会产生电火花。通过实验，富兰克林发现“电并非由摩擦而产生，而是被收集起来的”。换句话说，电流可以导入一个人的身体，再从另一个人身上导出，而两个人相互接触就会产生回流。
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为了解释他的理论，富兰克林还在给克林逊的一封信中发明了很多新名词：B代表负电，A代表正电。或者说，A、B代表了阳电与阴电，并用正号“＋”和负号“－”来表示。富兰克林同时为这些新术语向克林逊表示了歉意，“这些术语恐怕要用到英国哲学家发现了更合适的表达方式的时候。”
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实际上，富兰克林所创造的这些术语和他发明的其他很多描述其发现的新术语一道，沿用至今，包括电池、中性、集成和导体等。作为一名科学家，富兰克林的重要意义还在于他准确描述了实验的过程和结果。正如19世纪初英国化学家汉弗莱·戴维所指出的：“他的文章无论是门外汉还是专家都能看明白”，“他对细节的描述通俗易懂，还极具趣味性”。
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当时，人们一直认为有两种流质的电——琥珀电和玻璃电，二者是独立存在的。富兰克林则发现产生正电的同时必然产生负电，这也就是电荷守恒定律和电的“单流质说”。这些概念反映了富兰克林的记账员心态，富兰克林早在伦敦发表自己的“论文”时就指出快乐和痛苦总是平衡的。
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这是一次具有历史意义的理论突破。正如哈佛大学教授I·伯纳德·科恩指出：“作为一项经受了200多年来无数实践检验的理论归纳，富兰克林的电荷守恒定律对物理学的意义和牛顿的动量守恒定律一样重要。”
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富兰克林还发现了电流的另一个属性：“电容易被尖状物所吸引”。而这一发现很快就被富兰克林历史性地运用到了那个伟大的风筝实验上。富兰克林给一个铁球充上电，然后用软木塞接近它，在铁球的电流作用下，软木塞被推了回去。随后，富兰克林把软木塞换成了尖状的金属物，发现当金属尖靠近铁球时产生了电火花。但钝头的金属物就不容易产生这样的现象。如果换成绝缘体，就根本没有电火花。
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接下来，富兰克林用莱顿瓶（一种原始的电容器，以发明所在地荷兰莱顿命名）捕捉和储存电流。莱顿瓶是一个玻璃瓶，瓶内外分别贴有锡箔，瓶内壁上的锡箔通过导线与瓶内可充电的水或金属相连。富兰克林发现当莱顿瓶的内部充满电的时候，外部锡箔上也带有等量、性质相反的电。
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此外，富兰克林还发现，如果把一个充满了电的莱顿瓶里面的水或者金属倒出来，也会产生电火花。因此，富兰克林得出这样一个结论：“起储电作用的是玻璃瓶本身。”于是，他把一排玻璃盘连接起来，每个盘子的两侧都包上了金属，给它们充好电，然后再用导线连接，然后就发明（同时命名）了一个新装置：电池。
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富兰克林对电的研究给他那些稀奇古怪的想法注入了新的活力。他发明了一个充电的金属蜘蛛，充上电之后可以像真蜘蛛一样爬来爬去。他在自己房子的周围建起了能发出电火花的铁栅栏以博访客一笑。他还搭起了一副英国国王乔治二世的画像，当有人触摸皇冠时，就会因为“大不敬”被电流一震。富兰克林还开玩笑道：“如果一系列人都因此挨了电击，这个实验就叫作同谋者。”朋友们蜂拥而来观看他的表演，而富兰克林则再次给自己树立了爱玩的名声。（在托马斯·品钦的小说《梅森和迪克逊》中有这样一个好笑的场景，富兰克林让酒馆里的年轻人站成一排，用自己的电池给他们通电，并大喊：“把手都拉起来，你们这些花花公子。”）
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随着1749年那年夏天的来临，天气变得越来越潮湿，不适合做实验。因此，富兰克林决定暂停，等到秋天再继续。尽管自己的发现具有重大历史意义，但富兰克林当时尚无法将其应用于实践。对此，富兰克林曾向克林逊抱怨“有点儿苦恼，因为到目前为止尚未发现任何对人类有用的益处”。实际上，在多次对自己的理论进行改进，并被电击了无数次甚至昏厥之后，富兰克林这个总是保持谦虚的人，发现“目前为止，电唯一的用处就是帮助一个骄傲的人变得谦虚”。
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当实验季结束之后，富兰克林和朋友们决定在河岸边举办一个“快乐的派对”。富兰克林在给克林逊的一封信中描述了当时的场景：他们用电击杀死了准备用来做晚餐的火鸡，然后用电瓶来做“电烤火鸡”，随后在电池驱动的枪声中，以“电”的名义向英国、法国和德国所有研究电的著名科学家举杯致敬。
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他们的乐子找得不错。尽管火鸡比普通的鸡更难电死，富兰克林和朋友们用一个大电池终于达到了目的。“用这种方式杀死的禽类的肉质吃起来特别松软。”富兰克林写道，他也因此成为电烤火鸡这一烹饪方法的先锋。至于做些更实用的事，还是等到秋天再说吧。
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从苍天处取得闪电
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在富兰克林所保留的实验笔记中，他在1749年10月记录下了电流与闪电之间一些有趣的相似之处。富兰克林一共列出了12条，具体包括：发光、有光的颜色、可以弯曲前进、动作迅捷、由金属引发、能发出爆炸声……能击毙动物……有硫磺味。
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更重要的是，他将其所总结出的闪电特性与其早期关于电容易被尖状物吸引这一实验联系起来。“电流容易为尖状物所吸引。我们不知道闪电是否具有这一特性。但鉴于它们在所有我们已经比较过的方面都一致，它们有可能在这一点上也一样吗？”最后，富兰克林发出了一句具有重要意义的战斗口号：“让我做个实验吧！”
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几个世纪以来，人们一直认为威力无穷的闪电是一种超自然的现象或上帝意志的表达，所以当风暴来临时，教堂的钟声就会响起，以驱赶闪电。圣托马斯·阿奎那就曾经说过：“这些神圣金属所发出的声音把魔鬼赶走，使风暴和闪电转向他处。”但即使最虔诚的信徒也会发现这其实并不奏效。仅仅在18世纪中期的35年时间里，仅德国就有386座教堂被雷击，100多名敲钟人丧命。在威尼斯，闪电劈中了一座教堂，引爆了数吨火药，致使3 000多人丧命，正如日后富兰克林对约翰·温斯罗普回忆时说：“当钟声响起的时候，闪电似乎更愿意击中教堂的尖顶。而且无论新钟还是旧钟，皆是如此。现在是时候试试其他办法了。”
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包括牛顿在内的很多科学家都注意到了闪电和电流之间的联系。但是，没有一个人敢说“让我做个实验吧”，也没有人进行周密的测试，更没有人联想到用带尖的金属杆亲自开展实验。
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1749年4月，富兰克林第一次提出了其关于闪电的理论，当时他还没有做电烤火鸡的实验。富兰克林推测，云朵中的水蒸气是带电的，然后正电与负电分离。当这样的“带电的云朵经过的时候”，“大树、高塔、教堂的尖顶和船的桅杆……就会吸引电流，云就把自己的电释放出来”。这个猜测还挺靠谱。据此，富兰克林还给出了具体的建议：“闪电的时候在树下躲避是十分危险的。”而这一推论也促使富兰克林进行了他最有名的实验。
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在富兰克林亲自做这个实验之前，他已经在1750年写给克林逊的两封著名的信中详细描述了自己的设想。这两封信被提交给英国皇家学会，然后广为流传。其最核心的内容就是用一根长金属杆从云中引出闪电，就像他在实验室中用针从铁球引出火花一样。他详细描述了其所设想的每一个实验细节：
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在某一高塔或塔尖顶上放置一种绝缘箱，大小足够容纳一个人和一个接地的电座。在电座中央树一根铁竿，将这铁竿弯起来穿过箱门……然后垂直竖起20~30英尺[1]高，顶端十分尖锐。让一个人站在电座上，如果电座能够保持整洁和干燥，当低空的雷雨云经过时就会放出电和火花，铁竿则将把电火花从云中引向他。如果担心那人会有危险（虽然我认为没有危险），可让他站在绝缘箱充当的地板上，不时地用金属线圈接近铁竿。金属线圈的一端接在导线上，人则握着用蜡做的线圈把手。那铁竿将把电从铁竿传往线圈，对人毫无损害。
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