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与中原人不同，新兴的蒙古人是一个好奇的民族。忽必烈大汗听说来了远道的外国人，立刻接待了波罗兄弟。他向兄弟俩详细打听了西欧的情况，但仍然感到不满意，于是命令波罗兄弟担任蒙古人的使者出使欧洲。在波罗时代，欧洲缺乏一个有权威的共主，对出生于意大利的人来说，只有教皇还有一些共主的性质，于是，出使的对象就定为教皇[15]。
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既然是使节，必然要由大汗亲自写信给教皇，这封信是什么样的呢？按照波罗兄弟的说法，这封信的内容是：第一，请教皇派100个人来帮助蒙古人，这些人要通晓教义，并熟知多种语言；第二，如果这些人能够证明基督教与其他教相比是最优的，那么大汗可以率领臣民改信基督教，甚至去耶路撒冷朝圣。
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不幸的是，这封信已经找不到了，这种说法成了孤证，我们只能权且相信。但幸运的是，人们的确找到了另一封蒙古大汗写给教皇的信，时间甚至比波罗兄弟更早，内容有可能推翻波罗兄弟的说法，让蒙古人不再是一副卑躬屈膝的形象。关于更早的信，在后面还会提到，不妨在这里看成是一个伏笔。[16]
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与波罗兄弟同行的还有一位鞑靼男爵豁哈塔勒（Cogatal）。为了便于他们行路，大汗赐给了三个人金牌，可以一路通关，使用驿站的马匹。但出发没多久，男爵因为生病不能继续前行，于是波罗兄弟二人只好离开了他，独自上路了。
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他们利用三年时光，才穿越了茫茫的欧亚草原。三年后，他们到达亚美尼亚的拉亚斯（Layas）。这里所谓的亚美尼亚并不是现代的国家亚美尼亚，而是位于地中海沿岸的叙利亚和土耳其境内的一个地方。拉亚斯是海边的一个小城，在现代港口城市伊斯肯德伦（Iskenderun）附近。伊斯肯德伦是伊斯兰对“亚历山大里亚”的叫法，在历史上，有很多个被称为亚历山大里亚的城市，最著名的一个就是埃及的亚历山大市，它在伊斯兰教内部的称呼也是伊斯肯德伦。不过，波罗兄弟去的伊斯肯德伦并不位于埃及，而是在土耳其与叙利亚交界的亚历山大湾附近。
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公元1269年（咸淳五年）4月，兄弟俩从拉亚斯出发，抵达位于巴勒斯坦的著名海港阿卡（Acre）[17]。阿卡是基督教十字军在亚洲最坚固的据点之一，也是基督教驻埃及的大主教的驻地。当时的埃及已经是穆斯林的天下，但在基督教传统上，埃及就是一个巨大的主教区，于是，教皇只好掩耳盗铃般让埃及大主教在阿卡驻跸。
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波罗兄弟到达时，恰逢教皇的空当期。教皇克莱门特四世（Clement Ⅳ）死了，由于教皇是靠选举产生的，新的教皇还没来得及选出来。兄弟二人见到了埃及大主教帝博（Thibaud de Plaisance），将他们出使的任务说明，主教请他们等到教廷选举结束之后，新教皇才能答复蒙古人的请求。
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兄弟二人于是决定先回威尼斯等待，他们经过希腊海岛奈格勒彭（Negrepont）回到了故乡，见到了尼古拉15岁的儿子马可。
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他们在威尼斯等待了两年。由于教皇迟迟选不出来，兄弟二人只好带着马可回到阿卡，再到耶路撒冷朝圣。朝圣完毕，他们担心耽误时间太长，只好让帝博写了个证明，表明兄弟两个已经到了欧洲，只是由于教皇没有选出来，无法完成任务。拿到了信，他们就想回鞑靼土地上去。
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然而，就在他们刚出发时，事情又出现了变化。他们刚到拉亚斯，突然听说教皇已经选举出来了。新教皇不是别人，恰好是埃及大主教帝博。成了教皇后，他号称格里高利十世（Gregory X）。[18]于是波罗一家又返回阿卡，请格里高利十世重新写了信。教皇并没有答应蒙古人的请求派遣上百人的传教团，只派了另外两位教士与波罗一家一起出发前往东方，查探情况。
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波罗一家和两位教士刚刚抵达拉亚斯，又出现了状况。此刻，蒙古人的波斯汗国（旭烈兀汗国）一直打到了叙利亚境内，但接下来在向埃及挺进的过程中，却遇到了问题。他们的敌人是在埃及的马木留克王朝（Mamluk Sultanate）。
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马木留克王朝又称奴隶王朝。在此前，埃及有一个由萨拉丁（Saladin，AnNasir Salah ad-Din Yusuf ibn Ayyub）建立的阿尤布王朝（Ayyubid dynasty）[19]，萨拉丁是基督教的大敌，也是十字军的最主要对手。在第二次十字军东征期间，萨拉丁脱颖而出，将十字军赶出了耶路撒冷，并在第三次十字军东征期间成功地守住了耶路撒冷。[20]但阿尤布王朝末期，权力却落入了另一个军事集团——马木留克集团手中。他们本来是阿尤布王朝的奴隶，伊斯兰有蓄养奴隶的传统，这些奴隶大都来自北方的突厥人和其他蛮族，他们在埃及被驯养成战士，掌握了军队，并形成了相对封闭、靠新奴隶供应新鲜血液的特殊机制，最终，他们中的佼佼者登上了王位，形成了马木留克王朝。[21]
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在当时，马木留克苏丹叫比巴斯（Bibars），外号奔多达里（Bondokdari）。他率军入侵了亚美尼亚，与蒙古人对峙。两位教士不敢前行，回到圣殿骑士团护卫的地区去了。波罗一家不想回去，就只好独自上路了。
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从马可后来的记述中，可以还原出波罗一行的路线，从其中也可以看出元朝前期丝绸之路经济带的主要路线。
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从小亚美尼亚的拉亚斯出发后，波罗一行首先到达土库曼[22]的科尼亚（Konya）、锡瓦斯（Sivas）。这两个城市至今仍然属于土耳其。之后，他们再去往大亚美尼亚的埃尔祖鲁姆（Erzurum）。这里是土耳其东北方的重要城市，在重重群山包围之中。
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从埃尔祖鲁姆继续向东，就到了格鲁吉亚境内，也就是欧亚交界的高加索山以南、黑海和里海之间的地区。但波罗一行并没有从黑海和里海之间北上，而是沿着现在的土耳其和伊朗边界，进入了大不里士（Tabriz）地区——这里属于现代的伊朗。
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他们还有可能去过位于现代伊拉克北部的摩苏尔，但由于摩苏尔并不在线路上，也有可能只是听说，不一定去过。另外，马可还记载了巴格达和巴士拉的一些情况，这些情况也可能是听说的。[23]
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公元1258年（宝祐六年），旭烈兀攻克了巴格达。据当时的传说（也是马可的记载），当巴格达攻陷后，哈里发被带到了旭烈兀的面前，他还有整整一座塔的黄金珠宝，旭烈兀问他：你为什么不把黄金散给士兵，好让他们保护你？既然你这么喜欢这些宝物，我就把你和它们关在一起，你就吃它们维生吧。哈里发被关在塔里四天后饿死，这就是伟大的阿拔斯王朝最后的哈里发的命运。阿拔斯王朝从唐代崛起，建立了璀璨的文化，统治着亚欧非广阔的土地，直到蒙古人崛起后才灭亡。
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波罗一行进入了波斯的地界，从大不里士向南，经过德黑兰附近的萨巴（Saba）城，继续向南，经过亚兹德（Yazd）、克尔曼（Kerman），穿越沙漠到达小城忽必南（Cobinam），继续穿越沙漠到达呼罗珊地区，也就是伊朗的东北方。
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此外，波罗叙述了一个有趣的故事：阿拉穆特城堡[24]。在如今伊朗北部靠近里海厄尔布尔士山上，有一个叫作阿拉穆特城堡的地方，这里曾经是伊斯兰教刺客派（也叫阿萨辛派，Assassins）的大本营。刺客派可以看作什叶派的一个小分支，其最初的首领叫作哈桑·萨巴赫（Hasan bn Sabbah），他的教派以一种激进的策略对付他的对手：将他们刺杀。在十字军时代，刺客派发起了多起刺杀，暗杀对象十分广泛，从而使得阿萨辛之名广为传播。[25]
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刺客派存在了两百多年，最后在旭烈兀的西征中，被列为主要对手之一，将其歼灭。[26]马可时期，刺客派已经不存在了，但关于它的传说仍然如缕不绝。最著名的传说之一莫过于刺客派豢养了一批年轻人，将他们麻醉之后送入一个如同天堂的花园，让他们享尽荣华富贵，之后又将他们带出来，只有完成了刺杀任务才准他们返回“天堂”，通过这种方式控制了大批年轻人成为刺客[27]。
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到达呼罗珊地区，这是波斯设在丝绸之路上的主体和中转站。离开之后，波罗一行进入了今天的阿富汗地区。阿富汗北部的巴尔赫是丝绸之路上的另一个重要中转站，由于被成吉思汗屠过城[28]，波罗到来时巴尔赫已经残破不全。
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波罗一行从巴尔赫继续向东，到了塔里寒（Taloqan），位于现代阿富汗的昆都士以东，这里有世界上最好的盐，也就是岩盐。他们继续向东，进入了阿富汗东北的巴达赫尚地区。
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到这时，人们就可以将波罗之路与当年的玄奘回程相提并论了。波罗一行经过瓦罕、帕米尔，进入了现在属于新疆的喀什噶尔地区，然后再经过叶尔羌、和田、佩恩（Pein，可能是玄奘的睹货逻故国）、车尔臣（且末）、罗布城、沙州（唐古特州，敦煌）、肃州、甘州，进入了河西走廊。
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不过，他们这次并没有顺着河西走廊去往中原，而是北上亦集乃，穿越大漠前往蒙古的哈拉和林，也是整个大蒙古帝国的首都，之后，再经过北方草原到达元上都，觐见大汗。[29]
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