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尽管1960年12月，中国成功发射了另外两枚国产R-2导弹，但要设计更高级的可以实际运行的导弹，人们却一时显得束手无策。作为第五研究院的带头人，钱学森主持了中国第一代地对空弹道导弹——“东风”导弹——的研发工作。1962年3月，“东风2号”导弹被运往酒泉基地进行第一次试射。3月21日的发射中，导弹失去稳定性，在发射升空69秒之后便坠落爆炸。钱学森飞往基地检查爆炸碎片，开展分析，试图找出问题到底出在哪里。“这次发射后，钱学森正确地指出了导致导弹坠毁的原因。”钱学森的弟子庄逢甘指出。在设计导弹的制导控制系统时，科学家并没有将火箭的弹性震动问题考虑在内。引擎和火箭主体结构之间的连接太过脆弱，陀螺仪的位置也不对。
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让情况变得更糟糕的是，钱学森所热衷的另一个项目却因为被认为过于野心勃勃而被中止。1961年11月14日，钱学森任命自己为“东风3号”导弹的总设计师。按照最初设想，这枚以液氧和汽油提供推进力的洲际弹道导弹飞行距离可达1万公里，与美国的阿特拉斯（Atlas）导弹类似。但这些目标对于中国的现实能力来说太超前了，在遇到无数经济和技术上的挫折后，这一项目被取消。曾在钱学森手下工作过的中国火箭科学家，现任斯坦福大学国际安全与军备控制中心助理研究员的华棣表示，尽管钱学森仍对其他项目加以督导，但这却是他最后一次任命自己为某一导弹的总设计师。钱学森本质上是个完美主义者，而他身上理论科学家的一面远超过务实的另一面，对他个人而言，如此远大的目标或许充满诱惑力，但对于中国当时的技术水平而言，却实在过于庞大和复杂。
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看上去，失败反而令钱学森下定决心更努力地工作。从20世纪60年代到70年代，钱学森对中国的导弹项目作出了4项重大贡献。他启发并引导了一大批手下人的工作，向他们介绍那些关键的理论公式，让他们应用到实践中去。钱学森开创的管理系统让官僚主义的影响最小化，并塑造了中国第一代导弹的组织和技术指导模式。
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钱学森对待下属常常恩威并施。在“东风2号”导弹失败后，钱学森主持了一系列关于导弹重新设计的技术会议。在会上，他听取其他顶尖火箭专家的意见，敦促他们“杀出一条血路”来，以解决众多的数学问题。他的弟子庄逢甘回忆道，钱学森经常说：“美国人能做到的，我们中国人也能做到！中国人一点儿都不比美国人差！”
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钱学森还介绍给这些工程师一些合适的参考资料。他自己的著作《工程系统论》在“东风2号”导弹的重新设计中便是一本非常有价值的参考书。钱学森对布里斯（Bliss）公式的阐释尤为重要。布里斯是一位著名数学家，以其关于变量计算的研究而闻名于世。在“二战”中，他的计算公式被广泛应用于弹道的计算。在《工程控制论》中，钱学森将布里斯的工作用于导弹制导系统的设计。后来，对“东风2号”的改进工作中，中国工程师据此完成了制导系统的设计。直至今日，中国的航天航空工程师们依然认为，钱学森的著作为中国从“东风2号”到“东风5号”的一系列导弹的发展提供了坚实的理论基础。
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在此期间，钱学森还将美国的工程管理计划模块引进到中国。设计一枚导弹的复杂性需要尽量减少管理体系中的官僚主义和内耗。导弹项目的管理者需要与上千名工程师和技术人员打交道，组织多个层面的工作：最高一层负责整个系统的结构，中间层负责引擎和制导系统，最底层则负责每一个组件。1962年，钱学森制定了一个增进各层面沟通交流的方案，这一方案与美国的“方案评估与技术审查”（PERT）系统非常相似。当初美国海军为“北极星”（Polaris）导弹项目而设计出的方案评估与技术审查系统用计算机对项目中的各种变量进行分析。本质上讲，它的作用就是为大型工程项目中的每一个步骤绘出一份流程图，从而合理确定人力分工、所需时间、各部门的协作以及发展的不同阶段。钱学森所制定的方案后来被用于中国远程火箭制导系统的计算机设计。
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1964年，钱学森在中国国家领导人主持召开的关于中国导弹发展方向的几次重要会议上表现得相当活跃。在这些会议上，科学家和国家领导人重新修改了“东风”导弹项目的计划，将国产R-2导弹改名为“东风1号”，“东风2号”导弹以日本为假定打击对象，“东风3号”导弹以菲律宾为假定打击对象，“东风4号”对准美国关岛，而“东风5号”的潜在目标则是美国本土。
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在这些会议上，关于火箭制导控制方案的设计理念最终表现为“留美派”和“留苏派”之争。以钱学森为代表的“留美派”最终取得胜利。这一派强调设备的每一个组件都相当可靠，而“留苏派”则认为，只要火箭总体能够工作，无需过分强调个别组件。
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中国领导人决定作出妥协。从“东风2号”到“东风4号”，这些短程导弹均使用原始的皮带式加速计，而在第一枚洲际弹道导弹“东风2号”上，使用高级的陀螺仪和万向节。钱学森对此十分坚持。他宣称：“我们绝对不能满足于一枚初级的洲际弹道导弹。”
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几年之内，钱学森就开始看到了成果。1964年进行的几次发射均告成功。5月29日，3颗中近程地对地导弹顺利发射升空。此后，6月29日，经过重新设计的“东风2号”导弹也发射成功，导弹发动机的升空推力被降低，使其飞行距离缩短到1050公里。7月，导弹设计师们开始新的一轮改进活动，希望能够增加“东风2号”导弹的飞行距离并改善其性能。
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1965年11月，“东风2号”A型导弹的成功发射是中国人在此期间取得的一项巨大胜利。这枚导弹是失败的“东风2号”导弹的升级版，也是中国第一枚实现了自主导航的导弹。“东风2号”A型导弹的负载量与“东风2号”一样，均为1500公斤，仍不足以搭载重1550公斤的中国第一枚原子弹。但这枚导弹的飞行距离增加了约20%。“东风2号”A型导弹用弹身内置的小型计算机替代了雷达控制，这样一来，敌人就无法通过干扰无线电信号而改变导弹飞行方向了。
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“东风2号”A型导弹很快就被用来实施历史上最危险的核试验。1966年10月27日，中国人大胆地同时进行了原子弹和核导弹的试验。这次试验在甘肃的双城子基地进行，“东风2号”A型导弹上搭载了一枚重1290公斤的小型核反应设备——设计者特地减轻了它的自重以满足导弹的运载能力。”“东风2号”A型导弹在发射基地以西800公里的发射点升空，飞向新疆的沙漠，在那里投下一枚爆炸力相当于1.2万吨的核弹。
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这次试验为钱学森带来了极大的知名度。《纽约时报》将中国在核武器上的进步归功于钱学森，不仅在头版故事中对他加以报道，还将其列为“新闻人物”。“冷战的讽刺之处在于，那个公认为一手帮助中国造出第一颗原子弹并将其装上导弹的人，却在美国度过了15年时间，在这里接受教育和栽培，被鼓励，被崇拜，被厚遇，被信任。”发表于1966年10月28日的一篇《纽约时报》报道如是写道。而当作家米尔顿·维奥斯特（Milton Viorst）从《纽约时报》上读到钱学森的故事并以此为素材为《绅士》（Esquire）杂志撰写了一篇人物特写后，钱学森的名字变得更加家喻户晓。
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“确切地说，这篇关于钱学森的故事不是典型的人物特写而是一篇美国式的英雄传奇，”威奥斯特在他的著作《流氓与英雄》（Hustlers and Heros）中如是评价这篇文章，“在我看来，它是关于一个人被自己逐渐喜欢上的国家所背叛的故事，一篇个人复仇的史诗……故事中的讽刺意味实在太吸引人了。一个中国人，本来一直从事着帮助我们制造导弹的工作，然后，在麦卡锡时代，却被迫返回中国替中国人造导弹。这是一个我一定要写的故事。”
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中国在核武器上取得的成就也促使两名美联社记者——威廉·莱恩和苏墨林——撰写了一篇长文并发表于1967年7月25日出版的《远见》（Look）杂志上。这篇文章后来以“中国的蘑菇云”之名发表，在书中，两名作者将中国的成就归罪于麦卡锡主义时期的捕风捉影。在书中，半数以上的篇幅都在讲述钱学森在美国的经历。“令人震惊的真相在于，如果没有美国政府有关当局有意的协助，中国的核武器和运载火箭不可能在20世纪70年代以前研制成功。”这本书的封套上写道。以此受到启发，《60分钟》节目还制作了一期钱学森专题《美国制造？》，并以下面的语句加以介绍：“一个关于美国如何在20世纪50年代的‘红色恐怖’下将发展核武器的大部分知识和经验拱手相送给中国人的故事。”
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“如果钱学森的人生轨迹有所不同，”专题节目中总结道，“他今天或许会是美国太空项目中的重要人物。”而当曼哈顿计划的最初成员之一拉尔夫·拉普（Ralph Lapp）在《60分钟》节目中被问及钱学森在中国核弹运载系统的研发中所扮演的角色时，他回答道：“我认为他是奠基人。事实上，以钱学森在火箭领域的背景，我认为他必定是中国弹道导弹计划中的指路明灯。中国人已经获得的和未来可能获得的成就，都不可能不归功于钱学森的带头作用。”
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想要明确列出钱学森在导弹项目中的所有贡献是一件不可能完成的任务，因为他的角色主要是领导者和管理者。但中国的科学家举出了众多具体事例，以此可以看出钱学森若然不凡的眼光和判断力，而众多项目的成功与此密不可分。
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钱学森曾参与“海鹰”导弹的研发工作。1965年4月，他出席了由国防工业办公室和第七机械工业部共同召集的一次会议。此次会议决定，在以苏联“冥河”（Styx）反舰导弹为模板改进而成的“上游1号”导弹的原型基础上，研制用于海岸防卫用的“海鹰”系列反舰导弹。
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这项工作在接下来的几年中占据了钱学森的大部分工作时间。当中国人在1966年12月测试第一颗“海鹰1号”地对舰导弹时，发现雷达系统存在问题。钱学森和其他科学家于1967年7月召开会议专门解决这一问题。第三机械工业部南昌飞机制造厂与第七机械工业部研究院对它进行了3年的测试和分析后，“海鹰1号”终于在1970年10月发射成功。从1965年到1970年间，远程地对舰导弹“海鹰2号”也被成功研制出来，并经过了测试。在20世纪70年代，国防部决定听从钱学森在20世纪60年代早期提出的建议，将导弹的雷达自动导航系统替换为红外自动系统，因为雷达容易被干扰。在此基础上，改进型的“海鹰2A号”导弹项目也得到批准。第三研究院的红外与激光研究所为这枚导弹研发出了锑化铟红外发射感应器，结构更合理的小型球面轮廓弹头，以及取代液氮用空气冷却感应器的空气净化循环系统。在几次失败后，“海鹰2A型”导弹于20世纪80年代初测试成功。中国政府后来将“海鹰”导弹出口到了中东国家，在那里，它被改名为“春蚕”导弹——这个名字更为美国公众所熟知。
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1966年，钱学森还提议设计拥有躲过反弹道导弹防御系统的弹头。60年代，当中国进行东风五号导弹的设计研究时，他们希望这枚导弹可以穿透美国的弹道导弹防御系统。1966年1月4日，钱学森提议建造更高级的拥有突破防御系统能力的“东风5型”弹头，由此诞生了装有电子反侦察系统及轻型诱饵导弹的返回式导弹。
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钱学森在对导弹进行追踪和遥控的遥测网络的建立上也发挥了一定作用。这一网络对1980年在太平洋上进行的两颗洲际弹道导弹的发射奠定了基础。至少需要3个观测点才能建立起一个能对空中飞行的导弹的位置进行追踪的遥测网络。观测点通过导弹发出的雷达信号计算出二者之间的距离。一个观测点可以将导弹的位置定位于某一个球面上，第二个观测点定位的球面与前一个球面相交形成一条弧线，第三个观测点则能精确地将其定位为一点。尽管设在中国大陆上的3个观测点已经可以满足追踪短程火箭的需求，但对于要飞到地球另一端的洲际导弹来说，它们就无能为力了。这样，必须在太平洋上的舰船上设立观测点，与大陆上的观测点一道完成三角定位。
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1973年，钱学森出任了海军舰载导弹追踪控制系统研发小组的负责人。在1973年9月召开的一次会议上，钱学森提议，在大陆建设遥测网络，以陕西西安、甘肃酒泉和四川西昌为3个观测点。他任命酒泉基地的导弹专家上官世盘进行测控网络的规划工作。上官世盘花了两年时间，终于完成了一份初步计划，并于1975年10月呈交给政府。这份方案得到批准并在当年上马实行。
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1980年5月，两枚国产洲际弹道导弹在酒泉基地发射，飞向太平洋上空。中国大陆和南太平洋舰队上10余个遥测站的数百台通讯设备每秒报告一次导弹的速度、飞行姿态和高度。5月18日，第一枚导弹飞过了南太平洋的吉尔伯特群岛，重新返回大气层，在那里完成弹体分离。导弹残余部分打开降落伞落在海面上，并释放出蓝绿色染料，从而令直升飞机易于识别和收回。1980年5月21日，第二枚洲际导弹也发射成功。上官世盘表示，这两次成功发射是“钱学森最重大的成就之一”。
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“钱学森很有远见，”10余年后，上官世盘这样评价自己的导师，“如果我们没有在10多年完成舰船雷达测控网的建设，这次发射简直是不可能的。他比时代超前了10年，只是我们以前没能意识到而已。他太伟大了。”
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导弹项目之外，钱学森对中国航天事业作出的最卓越贡献，还在于他在第一颗人造卫星缔造的过程中所扮演的角色。几乎从回到中国的那一刻起，钱学森就在不断强调人造卫星的重要性。1958年1月，人造卫星项目正式启动，钱学森和其他科学家完成了发展人造卫星的项目草案，并指定了一个代号“581”的工作小组。到1958年春夏之际，581项目已经成为国家重点发展项目，而在苏联发射了重达2000磅的人造卫星斯普尼克3号（Sputnik III）后，更成为重中之重。
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