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运动不断升级，殖民政府也在行动。当局认为：这种运动的公开目标是反对英国统治，如果让其得逞，将很快让国家陷入无政府状态。1921年9月，殖民当局逮捕了阿里兄弟。即便如此，阿里兄弟在狱中也没有放弃斗争。11月，甘地发表一个声明，表示将进一步推动不合作运动，甚至包括拒绝纳税。就在不合作运动和哈里发运动处于高潮时，英国王储威尔士亲王访印。抵制者与少数参加欢迎王子的人发生了冲突。这使政府颜面扫地，当局恼羞成怒，宣布“志愿团”为非法，并开始了全印大逮捕，两教许多领导人都被捕入狱。
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令殖民政府始料未及的是，印度民众响应甘地的号召，高高兴兴甚至争先恐后要求入狱，以抗议殖民当局的大逮捕。结果三万多人被抓，监狱人满为患。1921年12月，国大党在阿拉哈巴德年会上，宣布即将开展拒绝纳税和公民不服从运动。1922年2月，甘地眼见政府无意和谈，就向总督里丁提出最后通牒，要求政府在7天内释放所有政治犯，保证不干涉人民的爱国行动，取消对报刊的限制，否则将发动全面的公民不服从运动。
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就在事态一触即发之际，接下来发生的曹里曹拉村事件改变了整个局势，约2000名志愿团员和农民在举行游行示威时，遭到警察开枪镇压，死伤多人。第二天，愤怒的民众袭击并火烧了曹里曹拉村警察所， 打死警察多人。甘地认为，群众运动正在发展为暴力革命。于是，决定停止开展公民不服从运动。在甘地主持下，国大党通过了巴多利决议，以印度人民对非暴力还没有做好充分的精神准备为由，决定中止非暴力不合作运动。这个决定不仅令国大党内许多人惊愕、不解，甚至愤怒。同样也让印度穆斯林感到愤怒，他们认为自己被出卖了。因为在运动中99%的穆斯林官员辞去了官方职务，被政府拘捕的人中90%是穆斯林。他们的愤恨难以控制，教派间的猜忌和对立在这样的背景下再次返潮。这个决定却让殖民政府得到了喘息机会。3月10日，距巴多利决议宣布仅一个月，甘地就以煽动罪被拘捕并判刑六年。
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凯末尔
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不合作运动中止，国大党与哈里发委员会的同盟关系结束。导致它们关系破裂的原因有三。首先，从领导层来说，哈里发委员会的头头们认为甘地和国大党片面停止不合作运动，以及国大党内“主变派”，是对穆斯林利益的出卖。加入国大党的穆斯林纷纷脱党，就连与甘地情义最深的阿里兄弟也在1924年离开了国大党，并最终与甘地矛盾公开化。其次，英印政府为瓦解哈里发运动，使用了离间手段，用于削弱、破坏两教关系；使用大肆逮捕的手段，造成运动群龙无首，并摧垮中坚力量；使用血腥镇压，以图威慑广大民众；使用利诱手段，令两教的一些著名领袖参加议会选举，使民族主义阵营发生分裂。再有，1924年凯末尔领导的土耳其国民议会通过决议，废黜哈里发，并放逐其家族成员，这让印度穆斯林震惊万分。阿里兄弟等气愤之余，无奈地淡出历史舞台。而与此同时，哈里发运动也走到了尽头。
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就在阿里兄弟与哈里发委员会渐趋消退时，真纳与穆斯林联盟正在重新崛起。真纳是一位民族主义者，自20世纪20年代前后期，他始终不渝地坚持印度穆斯林社会的利益。他的战略 目标是要穆斯林社会自主、强大，成为印度独立的第三力量。真纳对穆斯林联盟十分重视。他的政治概念是争端只能在两个平等的、相互尊敬和相互伤害的党派之间解决，这就必须培育起并立于殖民政府和印度教的第三力量。因此他需要一个能够主宰的组织，以便推行自己的战略。这个组织就是穆斯林联盟。1919年，真纳在阿姆利则会上欣然就任穆斯林联盟永久主席。第二年，他发表与“不合作”对立的意见。随后他开始实施壮大穆斯林联盟的计划。1924年，真纳的地位已无人挑战。重新崛起的真纳和穆斯林联盟。首先要求调整穆斯林在中央与省立法机构中的席位。之后，真纳又提出了“十四点计划”，表示了穆斯林联盟在宪法原则上的强硬立场。“十四点计划”被称为穆斯林的“权利宪章”，得到穆斯林各派的响应，让人们聚集在了穆斯林联盟的周围。真纳也朝着他的目标迈出了一大步。
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民族运动的第二次高潮戛然而止后，甘地以煽动罪被拘捕，经审讯后判处监禁六年。1924年1月11日，甘地在狱中患急性盲肠炎，获准狱外就医。2月5日，殖民政府宣布提前释放甘地。身体恢复后，甘地积极推行建设性纲领，主要是推进土布运动以及为解救贱民奔走呼号。期间，甘地数次以绝食来呼唤国民团结，呼吁他们遵守非暴力。就这样，甘地保持着对群众的接触，使高亢的革命气氛维系着，等待着掀起另一次民族运动的时机。
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非暴力不合作运动中止后，国大党形成三股力量。以达斯和莫提拉尔·尼赫鲁为首的一派，提出不再抵制立法会议，力主重新参加选举，以便在议会中形成反对派，争取印度民族利益，这一派称为“主变派”。另一派认为，参加立法会议实际上就形成了与政府合作，这是对信念的背叛。他们原则上响应甘地的号召，投入到建设性纲领的工作中去。这一派称为“不变派”。党内的一些激进的青年则努力探寻新的道路，以强烈的民族责任感，提出更大胆的斗争目标。这一派称为青年激进派，后成为国大党左翼，主要的领导人是贾哈拉瓦尔·尼赫鲁（1889—1964）和苏巴斯·钱德拉·鲍斯（1897—1945）。
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贾哈拉瓦尔·尼赫鲁（简称贾·尼赫鲁）出生于阿拉哈巴德的一个 婆罗门家庭，祖先是著名的波斯文学作者、诗人拉杰·考尔。1716年祖上迁居德里，皇帝赐土地房产，为答谢皇恩，考尔将居住地西朱木拿运河中的“运河”一词，波斯语“Nahr”，英译“Nehru”，即“尼赫鲁”作为家族新的姓氏。贾哈拉瓦尔意为“宝石”。父亲莫提拉尔·尼赫鲁与“圣雄”甘地关系密切，积极参与反对英国殖民统治的斗争。贾·尼赫鲁1910年毕业于英国剑桥大学三一学院，1912年获得律师证书，同年秋回到印度。他追随甘地投身印度民族运动。1926年，他陪伴妻子赴欧洲看病，访遍意、法、英、德和苏联等国家。1927年他出席了在布鲁塞尔召开的“反对殖民压迫和帝国主义的国际大会”，加深了被压迫民族的相互了解。他与中国代表会晤并发布联合声明，强调两国30年来紧密的文化联系，谴责英国在中国使用印度军队，以及共同商定有关两国民族运动的九点建议。
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苏巴斯·钱德拉·鲍斯（简称苏·鲍斯）出生于奥里萨首府库塔克，父亲是孟加拉立法会议成员。1913年，鲍斯进入加尔各答大学学习法律。因从事学生运动，1916年被除名。1919年他进入剑桥大学，为参加文官考试做准备，次年以第四名的优异成绩通过考试。但他未为名利所困，毅然回国，投身于不合作运动，并在后来成为孟加拉国大党领袖，与贾·尼赫鲁一起成为国大党秘书长。
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青年激进派已经不满足“主变派”与“不变派”提出的目标和制订的条条框框。他们以争取民族独立作为自己的责任和方向，大力鼓吹经济改革，号召民众积极投入民族运动。1927年底，在国大党马德拉斯年会上，贾·尼赫鲁提出关于印度完全独立的议案，并获得了通过。这在国大党历史上是第一次把“自治”的目标上升为争取“完全独立”。1929年12月，国大党拉合尔年会召开，经甘地力荐，贾·尼赫鲁担任年会主席。会议再次通过了争取完全独立的决议案，并规定每年1月26日为“独立节”，还决定开展国民不服从运动，并授权甘地为运动的领导人。1930年1月31日，甘地开始实施计划，他向总督欧文提出“十一点要求”，其中包括禁酒、降低田赋50%、取消食盐专营等，欧文总督予以拒绝。
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1930年3月12日，甘地以“显示其独特风格”的食盐长征，开始了国民不服从运动。是日，他芒鞋足杖，率领78名“严格遵守纪律、确信非暴力真理、言行一致、视死如归”的成员，从萨巴马帝真理学院出发，向240英里之外的海滨丹迪村落进发。一路上，他们疾呼“盐法不修改，自治不得到，永不回头”，由此吸引了众多记者和民众，极具轰动效应。4月5日，甘地一行到达目的地，6日早上8点30分，甘地在海边拾起盐块以示破坏了食盐专卖法。此后，甘地天天演讲，并在《青年印度》上不断发表文章，号召大家都来抗拒食盐法。接着，抵制洋布与禁酒的运动，抵制法庭和公立学校、放弃公职的不合作浪潮迅速在全国开展起来。
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尼赫鲁
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殖民当局为制止运动，颁布了戒严法。4月14日，贾·尼赫鲁被捕，遭到审讯后依盐法判刑半年。各地的集会和游行也遭到镇压。政府针对国大党的宣传报刊，下令修改出版法，强迫停刊。甘地也毫不退缩，一面号召人民见官盐就拿，一面准备率领志愿者发动一次进占政府盐库的行为。5月4日，甘地被捕入狱。全印度愤怒了，孟买5万工人罢工，铁路工人也奋起响应。全国商人联手抵制英国货。
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5月21日，依照甘地拟订的计划和人事安排，奈都夫人率2000名志愿人员，进军距孟买150英里的盐场，上演了一场震撼世界的非暴力英雄主义的斗争。殖民当局在盐场外修了壕沟，筑了铁丝网，工事前方几百名军警手持带钢尖的大头木棍，严阵以待，后面是全副武装的士兵，举枪瞄准。据在场的美籍记者密勒报道，志愿队员编组前进，“第一组走近时，一声令下，军警用木棍暴风雨似地劈头猛打，队员们无一人抱头或后退，一个个像保龄球击中的靶柱，应声倒下。我可以清楚听到棒打头颅、骇人心悬的声音。在旁观站的人们噙着眼泪，屏息而立。每看到志 愿队员被击中，即发出同情怒号。头破血流的志愿队员倒在地上，有的失去知觉，有的挣扎着向前爬行，直到又一阵猛击”。第一组完全倒下后，第二组人员踏着血迹照样前进。“虽然每一个人知道后果，但他们没有丝毫畏缩退却，昂头挺胸英勇前进，不需任何呐喊助阵，也没有鼓角助战，更没有防范死伤的掩护。第二批队员被打倒，没有反击，没有搏斗，只有静静向前走，直到被打倒。倒下去的时候，甚至没有愤怒的咒骂，只传来低微的呻吟”。至上午11时，两人被打死，320人受伤，许多人尚处于昏迷中。帕特尔感叹道：“任何企图调和印度与大英帝国的希望，从此永不再有。”
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斗争进入白热化，全印风起云涌的反抗震惊了英国。一方面，殖民当局采取更加严厉的镇压。另一方面，英国政府宣布在伦敦召开有印度各政党代表参加的圆桌会议，一起制订进一步的宪政改革方案，并明确表示最终目标是给予印度自治领地权。
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1930年11月12日，第一次圆桌会议在伦敦召开，会议由英王主持，但国大党拒绝参加，穆斯林联盟、印度教大会、锡克教派等58人，出席了会议。会议结束后，初定印度政府下一步的发展应以联邦制为基础，国防、财政仍由英国国王掌控，其余部门可由印度人负责。
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为贯彻既定策略，英国当局继续谋求国大党参加。1931年1月25日，总督下令释放甘地及国大党工作委员会所有成员，并撤销禁止国大党集会的禁令。随后，甘地与总督欧文进行了前后八次谈判。3月5日，双方在德里签订了“休战协议”，即“甘地—欧文协定”。协议规定，殖民政府停止镇压；释放约9万名政治犯；废除戒烟法令等。甘地同意停止国民不服从运动；停止抵制英货；参加第二次圆桌会议。
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1931年9月8日，甘地出席了在伦敦举行的第二次圆桌会议。这是一次充满争执的会议，各派陷入了无休止的争吵，最后毫无结果。12月28日，甘地返回孟买。在印度各派领袖滞留英国期间，殖民政府并未遵守协议，又开始滥捕民众，包括贾·尼赫鲁等又一次入狱。甘地见状极为不满。1932年1月2日，甘地主持国大党工作委员会，决定恢复国民不服从运动。1月4日，殖民政府先发制人，下令逮捕甘地等领 导人。同一天，英印政府又接连发布《紧急权力法》等四个镇压法令，在全印绝大多数地区实行戒严。四个月内又有8万余人入狱。
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1932年8月17日，英国政府又拿出分化瓦解的法宝，麦克唐纳首相签署裁定书，规定贱民亦可设立单独选区，保障他们在中央和地方议会中的席位。甘地在狱中宣布绝食至死，用以揭露殖民当局将贱民从印度民众中分化出来形成新的分裂的阴谋。甘地的做法最终让英政府不得不撤销裁定书。
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1932年11月17日，第三次圆桌会议在伦敦召开，国大党又一次进行抵制。会议期间麦克唐纳提出《教派自治裁定书》，主张给各教各派单独的议会席位。会议还审查了《印度政府法草案》，这就是1935年《印度政府法》的蓝本。1933年8月23日，甘地被释放。第二年国大党孟买年会正式宣告停止国民不服从运动。此时，经过两年多的宣传和斗争，争取独立的目标已在印度人民的心中深深扎根。
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在国民不服从运动渐趋消退时，国大党发生了一些变化。作为领袖的甘地，此时更多地投入建设性的事业，尤其是解救贱民的工作。为让贱民在印度社会享有平等地位，甘地首创以“哈里真”即“神的儿子”来称呼贱民。他数次绝食，致力为贱民争取利益。如1932年年底，喀拉拉邦的一所印度教神庙不准贱民入庙礼拜，甘地要求他们改正，否则他就绝食。又如1933年5月，甘地为取消贱民制度又一次绝食21天。1932年，甘地一度将《青年印度》改为《哈里真周刊》。1933年2月，另一份《哈里真》周报正式创刊。1934年甘地为考察贱民的实际状况，足迹历经12 500英里，募集了80万卢比的基金。