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当时卢象升已经改任湖广巡抚，总理直隶、河南、山东、四川、湖广等地的军务。圣诏命令洪承畴督管关中，卢象升督管关外，盗贼也分了兵，高迎祥夺取武功、扶风以西，李自成夺取富平、固州以东。洪承畴派军队追击李自成，打了小胜仗，到了醴泉。有个和自成妻子刑氏私通的贼将高杰，害怕被杀，挟持邢氏来投降。洪承畴亲自追击李自成，在渭南、临潼大战，自成大败向东逃跑。高迎祥也屡次打败仗，向东越过华阴南面的原野，翻不过山岭，和自成一起出了朱阳关，与张献忠会合。冬十一月，贼群逼近阌乡，左良玉、祖宽抵挡不住，于是攻下了陕州，进军攻打雒阳。河南巡抚陈必谦指挥左良玉、祖宽援救雒阳。张献忠跑到了嵩州、汝州，高迎祥、李自成跑到了偃师、巩县，夺取了鲁山、叶县，攻陷了光州，卢象升在确山打败了他们。
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崇祯九年春天，高迎祥、李自成攻打庐州，没打下。攻下了含山、和州，杀了知州黎弘业以及在籍的御史马如蛟等人。又攻打滁州，知州刘大巩、太仆卿李觉斯坚守着没有打下。卢象升亲自指挥祖宽、罗岱、杨世恩等前来支援，在朱龙桥开战，贼人大败，尸体堵塞河水也流不过。贼人向北攻打寿州，前任御史方震孺坚守着。调头向西，进入归德，边关将领祖大乐打败了他们，跑到密县、登封，前任总兵汤九州战死了。分头进攻南阳、裕州，陈必谦增援南阳，卢象升增援裕州，命令祖大乐等进攻贼人，把高迎祥、李自成的精锐几乎全杀光了。贼人重新分兵再次进入陕西，高迎祥从郧、襄赶往兴安、汉中，李自成从南山越过商、雒跑到延绥，进犯巩昌北面的地方。左光先、曹变蛟各将打败了他们，李自成跑到了环县。不多久，官军在罗家山打败，人马器械全都损失了，总兵官俞冲霄被抓了。自成的气势重新振作，去围困了绥德，想向东渡过黄河，山西的官军挡住了他。再向西夺取了米脂，叫知县边大绶，说：“这是我的故乡，不要虐待我的父老乡亲。”留下钱财给他，叫他修整文庙。准备袭击榆林，黄河突然水涨，贼人淹死了很多，于是改道，从韩城向西去。
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当时卢象升和祖大乐、祖宽等都入京救援。孙传庭新任陕西巡抚，决心要剿灭流贼。秋七月，在銩稨抓住了高迎祥，到宫门前献俘，肢裂处死了。于是贼人就一起推举自成做了闯王。这个月，进犯了阶州、徽州。不多久，从禥州、陇州出发，进犯凤翔，渡过了渭河。
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崇祯十年进犯泾阳、三原。蝎子块、过天星都来会合。孙传庭指挥曹变蛟一连作战了七天，都打赢了，蝎子块投了降。李自成和过天星跑往秦州。进入四川，攻陷了宁羌，打破了七盘关，陷落了广元，总兵官侯良柱战死了，于是接连打下了昭化、剑州、梓潼、江油、黎雅、青州等州县。剑州知州徐尚卿、吏目李英俊、昭化知县王时化、郫县主簿张应奇、金堂典史潘梦科都死了。攻打成都，七天都未能攻下，巡抚王维章由于躲避盗贼被追究。
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崇祯十一年春天，官军在梓潼打败了流贼，李自成跑往白水，粮食耗尽了。洪承畴、孙传庭在潼关原野一起出击，打垮了他。李自成的部队全部打散了，只和刘宗敏、田见秀等十八人骑马突围，跑到商、洛山里躲了起来。这一年，张献忠投降了，李自成的气势更加衰微。洪承畴改任蓟辽总督，孙传庭改任保定总督。孙传庭托病推辞，被逮捕关进了监牢。这两人走了，李自成稍稍得到安定。总理熊文灿正主张招抚，有侦察的人报告说自成死了，就更加松懈了。
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崇祯十二年夏天，张献忠在谷城造反。李自成非常高兴，出山收拢部众，部众重新大批聚集。陕西总督郑崇俭派兵包围他们，下令说：“包围敌军一定要留缺口”。自成就从缺口处逃走了，突破武关，去依附张献忠。张献忠想计算他，自成发觉后逃走了。杨嗣昌在夷陵指挥部队，晓谕要他投降，自成讲出些轻慢的话来。官军把自成围困在巴西、鱼复等山里，自成非常窘迫，想上吊自杀，被养子李双喜劝阻了，贼将大多都出山投降了。刘宗敏，是蓝田的锻工，最骁勇，也想投降。自成和他走入一丛祠堂，望着他叹气说：“有人说我应该当皇帝的，为什么不占卜一下，不吉，杀了我的头去投降吧。”刘宗敏答应了，卜了三次都是吉。宗敏回去，杀了自己的两个妻子，对自成说：“我死也要追随你。”军队里的壮士得知，也有许多杀了妻子愿意追随的。于是，李自成把辎重全烧光了，轻骑从郧、均去河南。河南大旱，一斛谷值一万钱，饥民追随李自成的几万人。于是从南阳出发，攻打宜阳，杀了知县唐启泰。攻打永宁，杀了知县武大烈，杀了万安王朱采。攻打偃师，知县徐日泰骂着贼人殉难。当时是崇祯十三年十二月。
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自成的模样颧骨高耸，面颊凹陷，眼像鹰鼻像鸱鸟，声音像豺狗。生性猜疑残忍，每天杀人斩脚挖心来取乐。经过的地方，百姓都守着坞堡不出来。杞县有个叫李信的举人，是逆案中尚书李精白的儿子，曾经拿出粮食赈济饥民，饥民感激地说：“李公子救活了我。”碰巧绳伎红娘子造反，掳走了李信，强行嫁给他。李信逃了回来，官府把他当贼，因禁在狱中。红娘子来救人，饥民们响应她，一齐救出了李信。卢氏举人牛金星因磨勘被斥责，私下加入李自成的部队做策划，偷偷地回来了，事情败露被判斩首，后来，得到了减刑。这两个人都去投奔李自成，自成非常高兴，改了李信的名字叫岩。牛金星又引荐一个叫宋献策的占卜人。身高三尺多，呈上谶记说：“十八子，主神器。”自成非常高兴。李岩就说道：“夺取天下要以民心为基础，请不要杀人，获取天下的民心。”自成听从了他，减少了杀戮。又散发抢来的财物赈济饥民，拿到粮食的饥民，分不出李岩、李自成，混在一起喊：“李公子救活了我。”李岩又编歌谣说：“迎闯王，不纳粮。”让儿童唱着加以煽动，追随自成的人日益增多。
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崇祯十四年正月进攻河南，有驻军勾结贼人，城就陷落了。福王朱常洵遇害。自成用兵器勺福王的血，混在鹿肉酱里吃，命名为“福禄酒”。福王的世子朱由崧光着身子跑掉了。自成散发了王府的钱财赈济饥民，就移师进攻开封。当时张献忠也攻陷了襄阳，杀了襄王朱翊铭。在开封当王的周王朱恭枵，得知盗贼来了，急忙调用库房的钱财招募敢死队，和巡抚都御史高名衡等人坚守。自成攻打了七天七夜，解围走了，屠戮了密县。强盗头领罗汝才、土匪袁时中都归附了李自成。袁时中部众二十万，号称小袁营。罗汝才就是“曹操”，是和张献忠一起投降又反叛的。
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自成当初是高迎祥的裨将，到这时声势非常浩大。皇帝任用前任尚书傅宗龙当陕西总督，让他专门对付李自成，另外命令保定总督杨文岳会师。傅宗龙赶入关，向巡抚汪乔年调兵，兵已经派光了，于是征调河南大将李国奇，贺人龙的部队作部属，马上出关。杨文岳率领虎大威部队一齐到了新蔡，和李自成遭遇。贺人龙的部队先跑了，李国奇、虎大威的也相继跑了，傅宗龙、杨文岳让亲兵筑起工事固守。晚上，杨文岳部队溃败跑到了陈州，傅宗龙和贼人相持了几天，粮食吃光了，突围逃跑，被抓住杀了。自成攻陷了叶县，杀了副将刘国能，再把左良玉围在了郾城。汪乔年接替傅宗龙任总督，出关，驻在襄城，自成派出所有的精锐攻打他，汪乔年和副将李万庆都死了。被自成割鼻砍脚的读书人有一百九十人。于是乘胜攻陷了南阳、邓州十四座城池，再次围攻开封。巡抚高名衡、总兵陈永福极力抵御他们，放箭射中了自成的眼睛，发炮打死了上天龙等贼人，自成更加愤怒了。
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自成每次攻城，不用古人用云梯冲击的办法，专取砖，拿到一块砖的就回营休息，落后的一定杀头。拿了砖以后，就在城墙挖洞。洞开始仅能容纳一个人，渐渐地可以容纳一百几十人，一个接一个地把土背出来。每隔三五步，留下一条土柱，用粗绳绑着。挖完了，许多人扯着绳子一声喊，土柱折断城墙也就崩塌了。高名衡在城上横向凿出通道，听到下面有声音，用毒药和污物灌下去，贼人多数死了。贼人就到城墙挖烂的地方用火攻的办法，把火药填满瓮中，点燃后火药爆炸，碰到的东西都炸得粉碎，起名叫放迸。
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崇祯十五年正月，城墙塌了一半，贼人用放迸法攻城，数千名铁甲骑兵奔驰鼓噪，专等城墙炸毁就涌入城里。城是以前宋朝的都城汴梁，金人重新修筑过的。城墙厚数丈，土质坚实，火药向外爆炸，贼人的骑兵多数死了，自成惊骇地撤走了。向南攻陷西华，不久屠戮了陈州，副使关永杰、知州侯君擢都骂着贼人殉难了。归德、睢州、宁陵、太康数十个郡县，都摧残焚毁了，商丘知县梁以璋受伤晕倒醒过来时，全家已被杀了。
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之后，重新攻打开封，筑起长长的工事作持久战的打算。圣诏起用孙传庭为总督，释放了前任尚书侯恂命令他指挥军队，征召左良玉援救开封。左良玉到朱仙镇，打了大败仗，跑到了襄阳。各部队都驻扎在黄河北岸，不敢前进。开封没有粮食了。山东总兵刘泽清也奉诏来到。孙传庭知道开封危急，在西安大举召集各将官，急忙出关来救援。还没有到，高名衡等人商量在朱家寨口挖开黄河堤岸用水淹没贼人，贼人也在马家口挖河堤准备引水淹城。秋九月癸未，天下起大雨，两处一起决堤，声音像打雷一样，洪水冲破城北门进城，从东南门穿出去，流入涡水。城里百万户人家都淹没了，能够逃脱的只有周王、王妃、王世子以及抚按以下不足二万人。贼人也淹死了一万多，就转移向西南方去了。
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先前，有叫老回回的马守应、叫革裹眼的贺一龙、叫左金王的贺锦、叫争世王的刘希尧、叫乱世王的蔺养成，都依附了李自成，当时叫作“革左五营”。自成就向西去迎击孙传庭的兵马，在南阳遭遇，孙传庭部溃散逃走，这就是河南人所说的柿园之败。这时大清军队向南侵袭，京城正告急，朝廷没有工夫再去征剿流贼。于是，自成聚集贼众，连营五百多里，再次屠戮了南阳，进攻汝宁。总兵虎大威中炮死了。杨文岳被杀。自成就胁迫崇王朱由樻随军，从确山、信阳、泌阳去襄阳。左良玉向南望风而逃，自成进入了襄阳。分头要襄阳属下的城池和德安各州县归顺，都占领了，再攻破了夷陵、荆门州。李自成亲自攻打荆州，湘阴王朱俨被杀，烧了献陵的木城，烧毁了宫殿。
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崇祯十六年春天攻陷承天，准备掘开献陵，山谷里有声音震响，感到害怕就放弃了。向附近攻取潜山、京山、云梦、黄陂、孝感等州县都打下了。先头部队逼近汉阳，左良玉跑到了九江。攻打郧阳，抚治都御史徐起元和王光恩奋力守卫没有被攻克。王光恩，是归降反正的贼人。
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李自成自己号称奉天倡义大元帅，给罗汝才起名号为代天抚民威德大将军。分派他的部下，叫标营，领兵百队；叫前、后、左、右营，各领兵三十多队。标营是白色旗黑色大旗，李自成独自一支白色长穗银枪头的大旗；左营的旗白色，右营的红色，前营的黑色，后营的黄色，大旗和各自的颜色相随。五个营按顺序轮值一昼夜，顺次序休息，巡查严密。逃跑的叫落草，肢裂处死。收罗十五岁以上、四十岁以下的男人当兵，每精兵一个，有喂马、掌管器械、炊事的人十个。军令不许私藏金银，经过城镇不许入屋居住，除了妻子以外不许带其他妇女。睡觉都用单布帐幕。绵甲近百层厚，弓箭火炮都打不进。一个兵士饲养三四匹马，冬天就用被单包着马蹄。把人的肚子剖开作马槽来喂马，马看到人，就像虎豹一样磨牙想咬人。部队没有行动，就出去较量骑射，叫作站队。晚上四更，人马都吃饱了来听候命令。经过崇冈峻岭，策马直上。河流只是害怕黄河，像淮、泗、泾、渭等河，就成万人把足跷到马背上，或者抱着马颈拉着马尾，呼啸着渡河，马蹄引起的淤塞，河水也流不过。到了作战，排出三万骑兵，叫作三堵墙。前面的想后退，后面的就杀了他。久战不胜，骑兵就诈败引诱官军，三万持长枪的步兵，飞快地出击猛刺，骑兵回过头来进攻，没有不大获全胜的。攻打城池，投降的不杀，守一天杀十分之三，守两天杀十分之七，三天就全部屠戮。凡杀了人，把尸首扎起来点燃，叫作打亮。城池将要攻陷，步兵近万人围在城墙下，骑兵巡查，没有一个能够幸免的。张献忠虽然十分残忍，也比不上。各营比较战利品，缴获马骡的得上赏，弓箭铅弹火枪的低一等，钱帛的又再低一等，珠玉的最下等。
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李自成不喜好酒色，饮食粗糙，和部下同甘共苦。罗汝才有妻妾数十人，衣服华美，帐下有几班女乐，自己奉养优厚，自成曾经嗤笑看不起他。罗汝才部众数十万，用山西举人吉珪任参谋。李自成善于攻城，罗汝才善于作战，两人相互配合像左右手。自成打下了宛、叶，攻克了梁、宋，兵力强大人才归附，产生专制的念头，只是避忌罗汝才。于是召请和罗汝才好的贺一龙饮宴，绑了起来，早晨派二十名骑兵到营帐里杀了罗汝才，把他的部众全兼并了。
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自成在中州时，所占领的城池都烧掉。及至渡过汉江，计划以荆、襄作根据地，改襄阳叫襄京，修整襄王的宫殿住进去。改禹州叫均平府，承天府叫扬武州，其他府县大多有改名的。
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牛金星教他创制官爵名号，大举设置部门。李自成没有儿子，侄子李过和妻弟高一功，轮流在左右，担任亲信。田见秀、刘宗敏为权将军，李岩、贺锦、刘希尧等为制将军，张鼐、党守素等为威武将军，谷可成、任维荣等为果毅将军，一共五营二十二位将官。又设置上相、左辅、右弼、六政府侍郎、郎中、从事等官职。军事要地设防御使，府的叫尹，州的叫牧，县的叫令。封崇王朱由樻为襄阳伯、邵陵王朱在城为枣阳伯、保宁王朱绍圯为宣城伯、肃宁王朱术授为顺义伯。任张国绅为上相，牛金星为左辅；来仪为右弼。张国绅，安定人，曾官至参政。降顺以后，献文翔凤的妻子邓氏去讨好李自成。自成厌恶他伤害同类，杀了他，让邓氏回到文家。六政府侍郎是石首喻上猷、江陵萧应坤、招远杨永裕、米脂李振声，江陵邓岩忠、西安姚锡胤，不久让宣城丘之陶接替李振声当兵政府侍郎。其他接受伪职的很多，不详细记载了。
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派高一功、冯雄守襄阳，任继光守荆州，蔺养成、牛万才守夷陵，王文曜守澧州，白旺守安陆，萧云林守荆门，谢应龙守汉川，周凤梧守禹州。于是河南、湖广、江北各股贼人没有不听从命令的。自成已经杀了罗汝才、贺一龙，又袭击杀了蔺养成，夺了马守应的兵权，在杞县攻击杀了袁时中。张献忠正占据武昌，自成派使者道贺，又威胁他说：“老回回已经降服，曹操等人杀掉了，就要到你了。”张献忠非常害怕。向南进入了长沙。
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到这时，十三家七十二营各大贼，几乎都死了或投降了，只剩下李自成、张献忠，自成特别强劲，于是自称作新顺王。召集牛金星等人商议用兵的方向。牛金星建议先攻取河北，一直打到京都。杨永裕建议打下金陵，截断京都的粮食来源。从事顾君恩说：“金陵在长江下游，攻占了虽然好，但是太缓慢了。直接攻打京都，打不赢，退到哪里，过于急躁了。关中，是大王的故乡，百二山河，占了天下三分之二，应该先攻取那里，建立基业。然后向旁占领三边，充实军力，攻取山西，之后再攻向京都，这样进战退守，万全无失。”自成听从了他。
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孙传庭在柿园战败后回到陕西，大力整治军队，制造火车两万辆，招募勇士，让白广恩、高杰率领，想等到贼人缺粮时才出击。朝廷天天催促出战，不得已出了关。任牛成虎、卢光祖当前锋，由灵宝进入洛地。高杰任中军，征调白广恩从新安来会合。河南将官陈永福驻守新滩，四川将领秦翼明出兵商、洛，形成掎角之势。前锋部队在渑池打败了贼人，到了宝丰，再攻下了贼人的城寨。到了郏，李自成率领一万骑兵回头作战，再次大败，几乎被抓住。碰上天下大雨，道路泥泞，粮车走不过。自成派轻骑从汝州出去，拦截粮道。孙传庭就把部队分为三部，命令白广恩从大路，自己带高杰从小路，去迎接粮车，命令陈永福守护军营。孙传庭出发了，陈永福部也争着要出发，不能制止，就被贼人追上了。到了南阳，孙传庭回头作战，贼人布了五重阵，官军打破了三重。之后稍稍退却，火车跑了，骑兵也大举逃跑。贼人放纵铁骑践踏官军，孙传庭大败。李自成派出所有兵力追击，一日一夜追了四百多里，官军死了四万多人，失落兵器辎重数十万。孙传庭跑到河北，调头跑往潼关，意志沮丧不再振作。
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冬十月，李自成攻陷潼关，孙传庭死了，于是接连攻破了华阴、渭南、华、商、临潼。进攻西安，守将王根子开了东门迎纳贼人。自成抓住秦王朱存枢任命为权将军，永寿王朱谊疎任命为制将军。巡抚冯师孔以下死了十多人，布政使陆之祺等都投降了。自成大肆抢掠三天后，下令禁止。改西安叫长安，称为西京。赏赐顾君恩女乐一部，奖赏他入关的计策。大量征调民夫，修整长安城池，开辟马路。自成每三天就亲自到教场较核射箭，老百姓望见黄龙大旗，都趴到地上喊万岁。白广恩、高汝利、左光先、梁甫各将先后都投降了。陈永福因为先前射箭伤了自成的眼，守着山顶不敢下来，自成折箭发誓，招抚他，也投降了。只有高杰因为勾引自成的妻子跑到了延安，被李过追击，转而向东，渡过宜川，挡在蒲津驻守。
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自成军队所到之处望风披靡，于是到米脂拜祭祖墓。祖墓先前被官军挖开，遗骨被焚毁抛弃。自成用土把墓封起来。找到同宗族的人，赠予金钱封给爵位才离去。改延安府叫天保府，米脂叫天保县，清涧叫天波府。凤翔不投降，杀光了它。起先，李自成进入陕西，自己说是故乡，不会侵犯，没过一个月照样像以前一样抢掠。又认为士大夫一定不会归附自己，把各乡绅都抓起来拷打，叫缴他们的钱财，死的埋在一堆。榆林一直死守，李过等人攻打不下，自成大举发兵攻陷它。副使都任，总兵王世国、尤世威等，都不屈服被杀了。乘胜攻取了宁夏，屠戮了庆阳，抓了韩王朱亶塉，移师攻打兰州，甘肃巡抚林日瑞等人也死了。进军攻陷了西宁，于是肃州、山丹、永昌、镇番、庄浪都归降了，陕西的地方都归附了李自成，又派贼人渡过黄河，打下平阳，杀了明朝宗室三百多人。高杰跑到了泽州。圣诏派余应桂总督三边，召集守边的部队剿灭贼人，但是整个陕西都陷落了，余应桂没法出发。
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崇祯十七年正月庚寅朔，自成在西安称王，超越本份地称国号叫大顺，改元永昌，改名自晟。追封曾祖以下各代，加谥号，奉李继迁为太祖。设置天佑殿大学士，由牛金星担任。增设六政府尚书，设立弘文馆、文谕院、谏议、直指使、从政、统会、尚契司、验马寺、知政使、写书房等官职。任乾州宋企郊为吏政尚书、平湖陆之祺为户政尚书，真宁巩鴏为礼政尚书，归安张嶙然为兵政尚书。又设五等爵位，大封功臣，刘宗敏以下九人为侯，刘体纯以下七十二人为伯，子爵三十人，男爵五十五人。制订军队纪律。有一骑扰乱队列的斩首，马跑入禾田的斩首。在册步兵四十万人，骑兵六十万人。兵政侍郎杨王休任都肄。从横门出发，到渭桥，金鼓声震地。命令弘文馆学士李化鳞起草檄文飞马晓谕远近，指责皇上。这天，大风阴霾，四周充满黄雾。得知情形，皇帝非常惊愕，召集大臣们商议。大学士李建泰要求指挥军队，皇帝答应了。
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