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在此期间，克莱因逐渐形成自己独特的儿童分析技术——游戏治疗。1923年春秋之际，克莱因在治疗一个患有强迫性神经症的小女孩莉塔（Rita）时，发明了“游戏分析技术”，即通过解释儿童游戏的内容来揭示儿童的焦虑。此时，她的“潜意识幻想”观和幻想生活中的暴力性与施虐欲观点也已逐渐形成。自莉塔的分析之后，克莱因坚持使用游戏技术，并主张伊底普斯情结和超我在早期出现。在1924年德国精神分析学家的第一次会议上，亚伯拉罕针对克莱因关于埃而娜（Erna）病例的研究，作出这样的预测和评价：“精神分析的未来在于游戏分析。”1925年克莱因在萨尔斯堡的会议上提交了第一篇关于儿童分析技术的论文《早期分析的心理学原则》，得到欧内斯特·琼斯的赏识，他热情地评价说“精神分析的未来就在于儿童分析”。这成为克莱因移居伦敦的重要原因之一。随着个人事业的进展，克莱因开始不满足于费伦茨对她的分析结果，于是请求亚伯拉罕对她进行分析。亚伯拉罕一贯反对给自己的同事进行精神分析，但是，他被克莱因在儿童精神分析方面的潜力和她对于精神分析的重要性所打动，破例接受了克莱因的请求。亚伯拉罕对克莱因的分析从1924年开始，只进行了9个月，因为亚伯拉罕的突然去世而中断。由此，克莱因也开始了长达一生的自我分析。亚伯拉罕是克莱因的第二任导师。虽然他对她的分析只持续了短短9个月，但对克莱因的影响却是终生的。克莱因始终把自己看做是亚伯拉罕的学生，把自己的研究看做是对于弗洛伊德和亚伯拉罕之研究的继续和发展。她反复谈到，对亚伯拉罕这样一位精神分析家和老师，她怀着最深的敬佩、欣赏和感激。
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伦敦时期（1926—1960年）
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老年时期的梅兰妮·克莱因
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失去亚伯拉罕的支持，克莱因在柏林的工作开始不断受到攻击。大约与克莱因同时，安娜·弗洛伊德也开始了对儿童的研究，然而她们的基本观点和分析方法之间却存在相当大的对立和冲突。柏林分析学会基本上是支持安娜的，反过来自然认为克莱因的研究是“反传统的”。而克莱因没有医学学位也使她备受孤立和攻击。在此种境遇下，克莱因接受了琼斯的邀请。在亚伯拉罕去世之前，克莱因就曾前往伦敦讲学三个星期，她所作的六个讲演，构成了她的第一部著作《儿童精神分析》第一部分的基础。从1926年定居英格兰直到去世，梅兰妮一直留在英国，并在英国精神分析协会工作。她对自己的这个决定从没后悔过，因为英国精神分析协会比其他地方更能接受她的观点。在这个协会里，她能够继续展开自己的工作并将其推向深入，还能从事教学。对琼斯邀请她到英国一事，梅兰妮始终心怀感激。
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正当梅兰妮的精神分析工作处于鼎盛之时，她在个人生活中却遭受了一系列的不幸。首先，她的大儿子汉斯在1934年春天突然死于一次登山事故，死时年仅27岁。稍后，她又在另一种意义上失去了她的女儿梅利塔。梅利塔和丈夫施密德伯格都是医生和开业的分析师，最初她与母亲克莱因一道和谐共事。但后来，梅利塔在学术观点上与克莱因对立，变得反对母亲的工作，并与母亲疏远了。不过对克莱因来说，她与小儿子埃里克的关系给了她极大的补偿。埃里克在伦敦结婚，有三个孩子。梅兰妮对她的孙子倾注了巨大的感情，在他们身上充分感受到了天伦之乐；同时，从陪伴她的朋友和学生身上，她也得到了持久的快乐。她还从艺术中得到极大的乐趣，尤其是在她的晚年。
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梅兰妮·克莱因的著作《儿童精神分析》
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展翅与高飞——破茧而出后石破天惊
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克莱因的一生是变革创新与对立斗争的一生。她是生命的强者，她是梦想的勇者。自从1914年在布达佩斯第一次接触到弗洛伊德的著作开始，一直到1960年在伦敦去世为止，她把一生都奉献给了精神分析事业。
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在精神分析和精神病学领域，克莱因创立了“对象关系理论”，为精神分析由驱力结构模式向关系结构模式的转变奠定了基础；她对儿童心理结构的深入探讨，极大地丰富了传统精神分析的内容；她创立游戏治疗，开辟了儿童精神分析的新方向；她开创儿童精神病的治疗和研究，扩大了精神分析的治疗范围；她建立的克莱因学派，造就和影响了一大批精神分析学者。作为对象关系理论的奠基人，她的儿童心理发展观，尤其是对女性性欲心理发展的看法，既是对传统弗洛伊德思想的深化，又是一种挑战。
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从实践的角度看，克莱因的对象关系理论已成为指导心理咨询与治疗的重要基石之一。她开创的游戏治疗技术不仅本身是一种有效的心理治疗手段，而且已经被吸收到其他的治疗形式之中。例如，家庭治疗、心理剧和艺术治疗等心理治疗形式都不同程度地吸收了克莱因的思想。而她开创的游戏治疗成为20世纪西方游戏治疗运动的先驱。
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除了对于精神分析的革命性意义，以及对于精神病学和心理咨询与治疗等领域的巨大冲击之外，克莱因的研究还在儿童心理学、社会学、人类学和文艺批评等诸多学科中产生了一定的影响。
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克莱因的对象关系理论甚至还引发了广泛的社会效应。她对于儿童内部世界的探讨和儿童情感冲突的认识，影响到人们对于儿童抚养的态度。她对于女性性欲心理发展的看法，不仅挑战了弗洛伊德的观点，而且使她成为西方女性主义运动的先驱者。此外，她关于悲哀与抑郁的研究以及她的治疗思想在西方的卫生保健领域中亦发挥着应有的作用。
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卓尔不群的克莱因——实践与思想的统一
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理论内核
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克莱因的理论虽未呈现出明显的系统化，但可以将其对象关系理论的思想内核归纳为如下四个方面：
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1.伊底普斯情结的早期阶段——儿童心理性欲发展观。
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克莱因通过对儿童的分析得出结论：儿童的伊底普斯情结起始于口欲期的第二个阶段，即在半岁左右。它带有前生殖欲期的“施虐”特征，而且无论男孩还是女孩的，其伊底普斯情结都是从前生殖欲期对母亲的依恋关系而开始的，即开始于与母亲乳房的部分对象关系，而最终促使伊底普斯情结形成和发展的则是作为内部对象的超我。后期克莱因提出“抑郁性心位”概念之后，她把伊底普斯情结与抑郁性心位联系了起来，认为伊底普斯情结的出现与爱和恨的冲突相联系，并以爱为主要角色。克莱因在儿童心理性欲发展观上与弗洛伊德的差异，源自一个根本性的理论重点的逐渐转移，即克莱因把从强调力比多的变迁，转移到了强调“幻想”（phantasy）和现实中对象关系之间的复杂性，以及攻击性和力比多驱力之间的相互作用。
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2.偏执－分裂心位和抑郁性心位——儿童心理结构观。
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克莱因由于认识到弗洛伊德发展阶段概念的局限性而另创“心位”（position）概念；“心位”观是对弗洛伊德的心理性欲发展“阶段”观的修正。克莱因认为每个个体都是从两种心位发展而来的：“偏执－分裂心位”和“抑郁性心位”。这两种心位先后出现在人出生后的第一年内，并且人们的一生中，不断地、反复地从一种心位发展到另一种心位。而且，抑郁性心位中形成整体对象关系的方式构成了人格结构的基础。伴随其心位观，克莱因还提出了自婴儿期开始就使用的两种重要的防御机制：投射性认同（将自己的一部分从意象上分裂出来，并将其归于别人）和修复，并从对象关系的角度澄清了焦虑和罪疚感的性质、升华和创造性的基础，以及悲哀和抑郁的关系。
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3.自我与超我——儿童人格结构观。
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克莱因用对象关系来解释自我和超我的形成与发展。她认为驱力是关系性的，而幻想则是力求与对象接触才产生的一种再现性的本能。她强调人格从根本上说就是内部对象的经验和幻想的最高集合。克莱因认为，自婴儿诞生之初，就既存在一个基本的“自我”，也存在一个原始的“本能生命”，故而自我和本我是同一心理结构的不同方面。克莱因提出了一个功能性的自我，在生命一开始就有其防御机制。这就意味着，婴儿在这个阶段具有比弗洛伊德所描述的更为高级的心理组织。超我也是早在生命之初就被建立起来了，一开始就带有前生殖欲期的施虐特征。相对于弗洛伊德的“本我—自我—超我”的三重结构模式，克莱因多少忽略了本我的重要性，并且使自我和超我出现的时间提前了许多。
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4.嫉妒与感恩——儿童心理发展的动力观。