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而在理学诸大儒中，顾宪成尤喜周敦颐之学，认为无后来诸儒之偏，最平正广大，他说：
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明道见处极高，便有玄语；伊川见处极正，便有拙语；横渠见处极深，便有艰语；康节见处极超，便有玩语；晦翁见处极实，便有滞语；象山见处极径，便有狂语。唯元公其不可及也。【27】
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顾宪成甚至说《太极图说》是周敦颐之《中庸》，《通书》是周敦颐之《论语》，可谓推崇备至。周敦颐之《太极图说》、《通书》确实见道弘远，语意简赅，深刻隽永，为理学家中有数之著作。而以上指为小有瑕疵之儒，亦皆有其不可掩之光焰，其瑕疵处正是其独到处，如明道之玄，横渠之深，甚至康节之玩，皆其不可及之特点。这些特点也正是他们对理学的开发处、疏浚处。但周敦颐著作传世者太少，规模具而未能开大，须后来儒者阐释发挥，开山之功甚伟，但光大之力更是不能无。对这一点顾宪成并非无见，他说：
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元公之于道，至矣。所以为之推行其道，使得昌于当时者，程伯子也。所以为之推明其道，使得传于后世者，朱晦翁也。元公藏诸用，其源深；两先生显诸仁，其流远。【28】
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这里对明道、朱子发挥、提倡、推明周敦颐之学的功绩，十分赞赏。顾宪成表彰宋代理学诸大儒，就是要突破当时阳明学者以语录之学为究竟，以阳明良知之教为唯一参究对象，离开了理学规模开大，义理弘深且学风笃实的传统这一局面，恢复儒学之全、之真。
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顾宪成之表彰周敦颐，还有一个重要用意，就是纠治当时学弊，返回理学开创初期平正深刻、不拘不荡的规模。他认为周敦颐之学代表了此种平正深刻，而朱子和阳明都有所偏。他尝说：
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卓哉其元公乎！吾始以为元公也，而今乃知其宛然一孔子也。《太极图说》推明天地万物之原，直与《河图》、《洛书》相表里。《通书》四十章又与《太极图说》相表里。其言约，其旨远，其辞文；其为道易简而精微，博大而亲切。是故可以点化上士，可以锻炼中士，可以防闲下士，未尝为吾儒标门户，而为吾儒者咸相与进而奉之为斯文之主盟，莫得而越焉；未尝与二氏辩异同，而为二氏者咸相与退而各守其宗，莫得而混焉。至矣，尽矣，诚足以考前圣而不谬，俟后圣而不惑矣。阳明先生开发有余，收束不足，当士人桎梏于训诂词章间，骤而闻良知之说，一时心目俱醒，恍若拨云雾而见白日，岂不大快。然而此窍一凿，混沌几亡，往往凭虚见而弄精魂，任自然而藐兢业，陵夷至今，议论益玄，习尚益下，高之放诞而不经，卑之顽钝而无耻，仁人君子又相顾徘徊，喟然太息，以为倡始者殆亦不能无遗虑焉而追惜之。此其所以逊元公也。然则朱子何如？曰：以考亭为宗，其弊也拘；以姚江为宗，其弊也荡。拘者有所不为，荡者无所不为；拘者人情所厌，顺而决之为易；荡者人情所便，逆而挽之为难。昔孔子论礼之弊而曰：“与其奢也，宁俭。”然则论学之弊，亦应曰：与其荡也，宁拘。此其所以逊朱子也。【29】
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此中直以周子为宋代之孔子，又以之为“三代以下之庖牺氏”【30】，可谓推崇备至。顾宪成又说：“周元公尚矣，明道、晦庵两先生各有独到处，未易以优劣论。”【31】皆置周敦颐于朱子之上。说朱子之学过于拘守，又以周敦颐为中行，明道近于狂，伊川近于狷，朱子则狂狷之间。将周敦颐的地位抬到如此的高度，殆不多见。他的意图在树周子为典范，倡导一种有本体有功夫，贯通天地人为一体，无门户壁垒，不易发生弊害，又指点亲切，文辞易简的学问模式。由此种学问模式反观朱子之学，则不无过于拘守处。在明末个性张扬，特重抒发个人情绪体验，竞言冲破范式，以严谨治学为陈腐旧套的时代，视朱子学为拘似是十分平常的。但顾宪成认为，当时最大的学弊并非拘，而是荡。荡者荡灭格范，荡涤轨则，荡佚礼法之谓。其最大的流弊在顺任自然，轻视兢业修为之实地功夫。此弊之害远大于拘守。此种情势的造成多由王门后学，但王阳明实为厉阶。故顾宪成认为阳明之学又逊于朱子。这里顾宪成完全是从纠正明末的学弊着眼去安排理学先辈的历史地位的。
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顾宪成平生用力最多的，是关于性善的论说，在《小心斋札记》中，在诸讲学语录中，在《当下绎》、《还经录》、《东林会约》诸书中，处处提掇性善之旨。还专门作《证性编》六卷，从各方面详论性善之旨，目的在破阳明“无善无恶”之说。此书为顾宪成性论的集中体现。卷一为“存经”，选五经、四书中论性之经典语，作为自己性论的标的。其中尤以孟子语为多。卷二为“原异”，推原释老无善无恶之说，与以上儒家经典中论性善之语对照。卷三、卷四为“罪言”，专列王阳明无善无恶之说。其“罪言”二字，已可看出顾宪成以无善无恶为儒家之罪言的立场。此两卷为《证性编》的重点所在。卷五、卷六则列与管志道论性之书信两通，下附管志道往复商论之书信，以见性善讨论中微细曲折之处。
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顾宪成的学问宗旨可用四字概括：性善，小心。顾宪成自言：“语本体，只是性善二字；语功夫，只是小心二字。”【32】问到自己的讲学要义，顾宪成也以性善二字作答，曾说：
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吾于此亦参之有年矣，参来参去，委不如性善二字好。这里参得一分透，即有一分得力；参得二分透，即有二分得力。参得完完全全，便是圣人。此事选不得日子，拣不得方向，定不得格式，只要办一副真精神，随时随地都是理会处。【33】
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顾宪成论性，首明性之绝对，性之纯善无恶。他说：
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性，太极也；太极，天地之枢纽，万物之根柢也。为天地之枢纽，则天地不得而偶之矣；为万物之根柢，则万物不得而偶之矣。是故太极无对，性无对。【34】
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这里以性为太极在人心中的体现，性是具体而微的太极。太极超越万物，与物无对，是绝对的善。性体亦超越具体的思虑情欲，是绝对的善。他在“存经”中摘述《易传》之“一阴一阳之谓道，继之者善，成之者性”。及《书经》“唯皇上帝降衷于下民，若有恒性”，《诗经》“天生烝民，有物有则。民之秉彝，好是懿德”等，皆欲表达此意。而最高本体太极以下诸概念，如二气五行等，皆不可与太极并立。二气五行有善有恶，太极则为绝对的善，此善不与恶对。顾宪成说：
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性，太极也；识神，阴阳也。以识神言，委是无善无不善，委是可以为善可以为不善；委是有善有不善，谓之无定体可也。若以性言，总只是一个善耳，谓之无定体，不可也。【35】
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顾宪成强调性的绝对性，性为太极之表现，就是要将性善立于坚实的基础之上，以此纠治性无善无恶论带来的种种弊病。此点是顾宪成性论的注目所在。他甚至将此写入《东林会约》，作为对士子的特别警戒：
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阳明先生曰：“无善无恶心之体，有善有恶意之动，知善知恶是良知，为善去恶是格物。”其立言岂不最精密哉？而犹不免于弊，何也？本体功夫，原来合一。夫既无善无恶矣，且得为善去恶乎？夫既为善去恶矣，且得无善无恶乎？然则本体功夫，一乎？二乎？将无自相矛盾耶？是故无善无恶之说伸，则为善去恶之说必屈；为善去恶之论屈，则其以亲、义、序、别、信为土苴，以学、问、思、辨、行为桎梏，一切藐而不事者必伸。虽圣人复起，亦无如之何矣，尚可得为救正耶？【36】
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王阳明四句教之精义，已见前述。顾宪成对四句教的说解是否相应阳明本义，此处且不说，留待下文。这里要指出的是，顾宪成对性善说的强调，对无善无恶的批评，皆针对明末种种学弊而发，特别是王门后学带来的荡灭礼法、猖狂自恣与耽空守寂。他认为，如破了性善论，则一切功夫皆不从本体而生，必落在气上，无与于人之本心性地。自律之关防一撤，种种虚伪相循而生，小人、乡愿之归必不能免。他主张性善，提倡一切功夫必从性中开发，本体功夫合一，杜绝一切作伪。故顾宪成不遗余力、不厌其烦地批评性无善无恶说，如：
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谓之无善，则恶矣，却又曰无恶；谓之无恶，则善矣，却又说无善。只此两转，多少曲折，多少含蕴，一切笼罩包裹、假借弥缝、逃匿周罗、推移迁就、回护闪烁，哪样不从这里播弄出来。阳明先生曰“无善无恶，谓之至善”，苟究极流弊，虽曰“无善无恶，谓之至恶”亦宜。【37】
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又说：
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无善无恶四字，就上面做将去，便是耽虚守寂的学问，弄成一个空局，释氏以之。从下面做将去，便是同流合污的学问，弄成一个顽局，乡愿以之。释氏高，乡愿低；释氏圆，乡愿巧；释氏真，乡愿伪，其为无善无恶一也。【38】
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意思是，无善无恶，高洁的人以此为根据，适走入释道二教；卑污的人以此为根据，适走入顽钝无耻。关于前一路，顾宪成在《证性编·原异》中条举释道宗无之语多条，并总结说，佛经所载七佛偈及七十二祖转相嘱咐之语，总其大旨，不越无善无恶四字。老子言“失道而后德，失德而后仁，失仁而后义”，总以无善无恶为归。并就此批评阳明：“从上圣贤道性善，都是实实地就本体上指点出来；阳明道性无善无恶，却是虚虚地就光景上形容出来，一边作平常说，一边作玄妙说。只这些意思便会做病。”【39】
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与此相关联，顾宪成也批评主张性无善恶的告子，他说：
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自昔圣贤论性，曰“帝衷”、曰“民彝”、曰“物则”、曰“诚”、曰“中和”，总总只是一个善。告子却曰“性无善无不善”，便是要将这善字打破。自昔圣贤论学，有从本领上说者，总总是个求于心；有从作用上说者，总总是个求于气。告子却曰：“不得于言，勿求于心；不得于心，勿求于气。”便是要将这求字打破。将这善字打破，本体只是一个空；将这求字打破，功夫也只是一个空。故曰：告子禅宗也。【40】
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这是说告子既无本体，又无功夫。与儒家传统大异。顾宪成还认为，告子之性无善无恶及食色性也，与佛教之目视耳听鼻嗅等，皆导致作用为性。并认为以无善无恶四字辨告子易，辨佛道难；因为告子见性粗率，佛道见性精微；辨四字于佛道易，辨四字于阳明难，因为佛道自有宗旨，而阳明则以名儒而行告子、佛道之实，指斥阳明以虚见坏儒家之实教。
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