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1964年先生与戴密微商定做《敦煌曲》的校录，校录敦煌曲子词、杂曲，一改日文校录原貌失真的缺陷，精心刊印了一大批不被人熟识的曲子词写本，还有王重民的《敦煌曲子词集》没有收录的赞偈佛曲，同时纠正了不少以前的讹误。更重要的是因做《敦煌曲》而拥有第一手材料，先生紧接着在敦煌文学方面发表了大量的文章。
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出于对绘画的喜爱，先生有了另外一个研究——《敦煌白画》，以往研究敦煌的人只针对壁画和绢画，先生另辟蹊径，将散布在写卷的白描、粉本、画稿等等有价值的材料一一整理出版，开创了敦煌白画研究的辉煌，填补了敦煌艺术研究上的空白。长篇论文《敦煌白画导论》，在上篇论“白画源流与敦煌画风”，中篇论“敦煌卷轴中的白画”，下篇则是“对若干技法的探讨”，对画学中用纸、用墨、用笔以及图样、装饰等方面都表明了自己的看法。
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先生在巴黎将所见的甲骨文编成了《巴黎所见甲骨录》，是学术界讲巴黎所藏甲骨的第一人。先生非常认可法国的研究制度，因为他们公开对外授课，听讲不限人数，不管是普通百姓，或是高等研究院的学生、学者均可听课，并且每次开课都更换题目，先生认为这是做学问的一个很好的途径，是一种没有功利性的做法。
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这年，先生继续得到方继仁的支持，他委托剑桥大学远东艺术及考古系教授郑德坤从伦敦购进《坦斯因收集品》敦煌写本6000多件缩微胶卷，成为了海外私人唯一拥有这部胶卷的人，使得先生在后来的敦煌学研究中梳理出许多珍贵秘籍并对书画、佛教史有更深入的研究。
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1957年，代表香港大学出席在德国马堡举行的第十届汉学会议，并向大会提交了《楚辞对于词曲音乐的影响》的论文，秋天，先生又到了英国，参观伦敦大学博物馆及剑桥大学图书馆馆藏甲骨，并会晤了友人李蒳斋，为其私人所藏的甲骨撰写“校记”。此年，先生发表的学术论文有：
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《金匮室旧藏楚戈图案说略》，发表在《金匮论古综合刊》，后收录至《固庵文录》（注：金匮室为收藏家陈仁涛的斋名）；
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《从考古学上论中国绘画的起源》，发表于《金匮论古综合刊》第一期，以《中国绘画的起源》收录入《画》，《饶宗颐二十世纪学术文集》卷十三·艺术；
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《者编钟铭释》，发表于《金匮论古综合刊》第一期；
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《居延零简》，发表于《金匮论古综合刊》第一期，后收录入《饶宗颐二十世纪学术文集》卷三·简帛学；
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《京都藤井氏有邻馆敦煌残卷纪略》，发表于《金匮论古综合刊》第一期，后收录至《选堂集林·史林》（下册），《饶宗颐二十世纪学术文集》卷八·敦煌学；
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《战国楚简笺证》、《楚简续记》，刊于《金匮论古综合刊》第一期；
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《新莽职官考》，发表于香港《东方学报》第一卷第一期，后收录入《选堂集林·史林》（上册），《饶宗颐史学论著选》，《饶宗颐二十世纪学术文集》卷六·史学；
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Ch’u Tz’u and Archaeology
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Akte des Vierundzwanzigsten Internationalen Orientalisten Kongresses,München,1957;
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《日本所见甲骨录》（上），发表于香港《东方文化》第三卷第一期（先生为讲日本所藏甲骨的第一人）；
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《敦煌本〈文选〉斠证（一）及（二）》，发表于香港《新亚学报》第三卷第一、二期，又见台北木铎出版社《昭明文选论文集》，后收录入《饶宗颐二十世纪学术文集》卷十一·文学；
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《孔门修辞学》（先生演讲稿，林均田笔记），发表于台湾《人生杂志》，后收录入《文辙·文学史论集》（上册），《饶宗颐二十世纪学术文集》卷十一·文学；
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《当前欧洲汉学研究大势》，发表于香港中文大学崇基学院《崇基校刊》第十三期。
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1958年，1月，与林仰山、简又文等同游新安县鲤鱼门北佛堂；与美国加州大学东方语文学系陈世骧结交。5月，《长沙出土战国缯书新释》“选堂丛书之四”，经先生手书，在香港义友印务公司印行。《楚辞与词曲音乐》，“选堂丛书之五”在香港出版，介绍了楚辞对中国文人的影响，并对后来的词学、戏曲和琴曲的发展起促进作用。
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5月10日是张大千居士的60寿庆，先生为颂寿而赋诗《大千居士六十寿诗用昌黎南山韵》，后李蒳斋与之唱和，在《大千居士六十寿诗用昌黎南山韵》引言有云：
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顷为诸生说唐诗，涉论及此，略为诊发，以就正通人。记戊戌之岁，曾以半日之力，步《南山诗》全韵，为张大千六十颂寿，伍叔傥见之，语余曰：此真咄咄逼人。是诗王文卓君曾加注语，刊入其所著《画诠》中，流布未广。曾邮示李棪斋伦敦，棪斋谬加称许，《和阮嗣宗诗》见答，复因《南山诗》用韵，推论《广韵》所注独用同用之由来，说甚可取，今并录之，以附于篇。《南山诗》和韵者极少，惟清朱珪《知足斋集》中有一首，余诗不敢与朱比伦，但不复步昌黎铺张排奡之旧辙，别以严谨结构出之。诗道多方，各有所长，未可得一察焉以自好。值诸生征稿，故忘其固陋，复刊布之，聊自省览云。
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与大千居士结缘是从这一篇《和韩昌黎南山诗》开始的。韩愈的诗古硬郁奡，南山用韵尤奇险，要步102个韵是最难做的，先生却用半日工夫完成大千居士周甲寿诗。随后大千居士也作画赋诗回赠先生。梨俱室现挂有大千居士所赠《大吉岭》风景图。题识：董巨呼能起，荆关看愈奇，云中青见顶，天外萃盈眉，气象轮囷壮，遮迎日月迟，吾身忍芥子，纳影入殊尼。固庵道兄游五天，嘱归为写大吉岭一角也，乞教正，弟张爰。
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夏天，先生重游意大利，在飞赴意大利途中，因飞机失灵，中途改降黎巴嫩首都贝鲁特，在先生自己说的是“天假之缘”，与荷兰汉学家高罗佩会晤，高罗佩赠明万历本的《伯牙心法》与先生，先生则用姜白石（姜夔）“待千岩老人”韵，赋诗两首回赠。后来，先生与高罗佩成为志同道合的好友，在古琴的琴艺、书画的历史研究上多有互动，常来来往往。为纪念高罗佩诞辰100周年，2011年6月12日中午，台湾清华大学教授陈珏在香港英皇骏景采访先生，了解先生与高罗佩交往，先生话匣子一打开就收不住似的，谈兴特浓，50多年前在高罗佩的“尊明阁”相见情景，至今仍历历在目，先生边讲述边用笔写下，并一一回答了陈珏的提问。
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9月，与学生同游南佛堂，后有《南佛堂门古迹记》出版。